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A série conta a história das investigações e da popularidade em torno do notório criminoso Charles Manson. Nos anos 60, Manson se tornou uma espécie de líder de um grupo que cometeu diversos assassinatos nos Estados Unidos, incluindo a atriz Sharon Tate, então esposa do diretor Roman Polanski.
Aquarius vai apresentar essa história a partir da perspectiva do agente de polícia interpretado por David Duchovny, que passa a investigar Manson quando ele começa a recrutar os primeiros seguidores da sua seita.